中年信佛，皈依印光大师，专弘净土，退职后弘传佛教，热心慈善事业。1922年，上海佛教净业社成立，被推为董事长。其后复於净业社香光堂侧捐资建造智照堂一座，作为静修之所。1923年，在印光法师劝导下，发心修建杭州梵天寺，1925年起，当选上海世界佛教居士林林长，介绍赵朴初到佛教协会。翌年，与王一亭、关絅之、黄涵之等发起成立上海佛教维持会，维护佛教。曾留有一坐真人大小的全身站立“铜像”，佛身装束，“铜像”来源没见记载。1934年，与叶恭綽、王一亭、关絅之，黄涵之等联合发起成立中国动物保护会，宣传保护动物。此外还独立捐资刻印儒教十三经，发扬中国传统文化。设立施氏义庄，以瞻家族。
1919年在故乡震泽镇创办江丰农工银行，注册资本国币二十万元，本人入股十万元，苏州费仲琛入股五万元，其余五万元由苏州的庞衡裳、震泽的倪次阮、侄儿施和伯入股，肇曾任董事长。当时用资金扶持了家乡蚕丝业的发展。
肇曾又在较长时间内从事外交职业。1920年至1922年任驻澳大利亚领事；1923年任驻印度尼西亚巴东领事；1932年任驻伦敦领事；11933年任驻新加坡领事；后又任驻吉隆坡领事；澳大利亚惠灵顿领事，兼任驻葡属帝汶岛领事，直至1936年结束海外领事生活。
1921年在无锡学宫旧址，与陆勤之等捐款创办了《无锡国学专修馆》，聘请前南洋大学（上海交通大学前身）校长唐文治任馆长，是一所继承中国文化，保持国粹的高等学府，分文学、史学、哲学三个专科。先后聘请了知名的学者任教，如：陈石道、金松苓、钱基博、周予同、吕思逸、郭绍虞、周谷成等，并请国学大师章太炎等来校讲学。该校治学态度认真严肃，博采众长，反对人云亦云，提倡勇于探索的创新精神。因此培养的人才辈出。该校还兼刊刻十三经读本，采辑近代诸家注释，并将唐馆长平生著述附诸其后，保持国粹。该校图书馆收藏图书十余万卷，其中多元明精本，很有历史价值。抗日战争中被抢劫一空，殊深惋惜！1931年国际联合会教育科派唐克尔·培根来中国考察该校后，赞佩不止。1949年后，经院系调整，该校改为：中国文学院，后并入苏南文教学院。
1922年，为增强故乡震泽至浙江南浔间运河的水上运输，他与南浔富绅庞莱臣君合资，各捐一万元，沿运河边筑成一条纤道。又于1923年与从兄子英及庞莱臣君“捐资重建浔震石塘十二里，接筑平望、梅堰塘工，倡捐巨金，首尾五载工竣，水漱不淫，桑土以安。”
1923年为资助创办震泽镇初级中学，他与胞弟肇基捐资二万银洋，施肇曾任董事长，施肇基任名誉董事长。抗日战争爆发后，震中被迫关闭，肇曾又於一九三八年在上海出资购买“觉园”创办育英中学和附属育英小学，并吸收震中大部分失业教职员工。此外，他还捐资为圣约翰大学建造礼堂。
